2007年，李东学和杨幂、寇世勋等人合作历史剧《大秦直道》，李东学其中饰演“蒙毅将军”一角。同年，他参演由何润东、胡歌、彭于晏领衔主演的电视剧《少年杨家将》饰演杨大郎杨延平。
2010年，李东学在
辛亥革命百年纪念电影《辛亥革命》里出演载沣，并出演陈凯歌执导的电影《
赵氏孤儿》里的提弥明。2013年，李东学与杨幂领衔主演民国剧《
刁蛮新娘》，饰演了有情义、有担当的男主角“戴问天”一角，该剧在各大卫视播出后收获喜人的收视成绩。
同时，由他主演的改编自严歌苓同名小说的年代传奇大戏《
第九个寡妇》也在各大卫视播出，他在剧中饰演男主角“孙少勇”，精彩的表演在圈内获得不俗口碑。
同年7月，他与熊乃瑾合作，“零片酬”出演公益微电影《降落》，并和熊乃瑾一起献唱微电影同名主题曲《降落》。
2014年，李东学共有两部电视剧、一部电影播映。他与李念合作主演都市电视剧《
纸婚》，主要讲述一对80后小夫妻在婚后一年的生活摩擦及两个家庭间的相处，李东学在剧中饰演了男主角管桐，一名性格内敛严谨的公务员。该剧将于2014年5月在央视8套播出，取得50城收视第一成绩；
与殷桃合作了被称作中国版《
我叫金三顺》的都市剧《
假如幸福来临》，饰演男一号罗成，上演了一出“高富帅”遇上“大龄剩女”的欢喜情缘
与张震、王千源、刘诗诗合作的武侠电影《
绣春刀》里，他饰演单纯率性的“靳一川”，令人印象深刻。该片2014年8月上映时，收获众多好评，被称作”业内古装片的良心之作“。随后，在第二届中澳国际电影节，李东学也凭该角色斩获“最佳男配角”。
同年，他凭借2012年
